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Au XVIe siècle, avec le rattachement de la Bretagne à la France (1532), il devient une demeure des rois de France. Au début du XVIIe siècle, le château est transformé en caserne. La Ville de Nantes, devenue propriétaire en 1915, le destine à devenir un musée municipal.
Depuis 1924, l'art populaire régional est fortement représenté dans les collections: costumes, mobilier, ferronnerie et céramique... En 1955, le musée accueille le fonds du musée des Salorges détruit par les bombardements de 1943 ; ce fonds illustre le passé fluvial et maritime de la ville de Nantes et l'histoire de ses activités industrielles et commerciales.
Le monument a bénéficié d'un vaste programme de rénovation. Un espace muséal permanent est créé dans les prestigieux bâtiments de la fin du XVe siècle construits sous François II.
Il offre au public une vaste rétrospective des activités nantaises au fil des siècles avec une vaste ouverture au monde contemporain.
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